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グラフェンデバイス実用化に大きく前進か (竹本達哉,[EE Times...

グラフェンデバイス実用化に大きく前進か (竹本達哉,[EE Times Japan])

センチ級ウエハーに100万本以上を90%以上の効率で合成

 東北大学、東京大学、北海道大学の共同研究グループは2016年6月2日、グラフェンナノリボンをウエハースケールで集積化合成する手法を開発したと発表した。

 センチメートルオーダーの基板に、100万本以上の基板面に接触しない架橋(浮いた)構造のグラフェンナノリボンを90%以上の効率で合成することに成功したという。研究グループはグラフェンを応用した新たなデバイスの実用化に「大きく前進した」としている。

 グラフェンナノリボンは、ナノメートルオーダー幅の1次元リボン(短冊)構造で、グラフェンシートながらバンドギャップを持つ。そのため、グラフェンナノリボンは半導体デバイス分野などで、新たなデバイス材料として注目を集めている。ただ、これまでグラフェンナノリボンの幅や長さなど構造を、基板の狙った位置と方向に合成する手法がなく、集積化することができなかった。

これまで合成メカニズム分からず、低効率

 東北大学などの共同研究グループは、2012年までに、急速加熱拡散プラズマ化学気相堆積(CVD)法とニッケルナノバーを反応触媒として利用する合成法を構築。グラフェンナノリボンを基板の狙った位置と方向に合成することに成功していた。ただ、この従来手法では、ニッケルナノバーという特殊な触媒から架橋した構造のグラフェンナノリボンが合成される機構が全く解明されておらず、合成効率が低く、実用的ではなかった。

合成機構を解明

 そこで研究グループは、さまざまな合成条件を系統的に変化させて実験を実施。その実験結果をニッケル液滴の安定性に関する分子動力学シミュレーション、ニッケル-炭素2元系合金に関する相図を用いた理論解析と組み合わせて、合成機構解明に向けた研究を実施した。

 ニッケルナノバーから架橋グラフェンナノリボンが合成される反応が、ニッケルナノバーの構造安定に大きく関連していることが判明した。具体的には、

  • グラフェンナノリボンの合成に必要な900℃近い高温状態では、ニッケルナノバーが液体状態で存在すること
  • 液体状ニッケルナノバーの安定性がSiO2基板との界面で決まるぬれ性(親水性/疎水性)により決定すること
  • そのぬれ性がニッケルナノバー中に溶け込んでいる炭素濃度に依存していること

が分かった。

合成モデルを実証

 こうした研究結果から、急速加熱拡散プラズマCVD法における架橋グラフェンナノリボン合成が次のような合成モデルで説明できることを実証した。

  1. 急速加熱によるニッケルナノバーの液体化
  2. プラズマからニッケルナノバーへの高効率炭素供給によるニッケルナノバー液体の安定(親水性)化
  3. 冷却初期におけるニッケルナノバー液体からのグラフェンナノリボンの析出
  4. グラフェンナノリボン析出に伴うニッケルナノバー液体の不安定(疎水性)化
  5. プラトー・レイリー不安定性によるニッケルナノバー液体の構造破壊
  6. 界面張力によるニッケルナノバー液滴のグラフェンナノリボン両端への移動

 これらの反応により、最終的にグラフェンナノリボンが基板から浮いた架橋構造で合成されることが解明された。

 さらに研究グループは、これらの合成機構をもとに合成条件の最適化を行った結果、センチメートルオーダーの基板上に100万本以上の架橋グラフェンナノリボンを90%以上の高効率で集積化合成することに成功した。

ジグザグ型に近い構造でスピン応用デバイスも?

 偏光ラマン分光測定の結果から、構築した手法で合成したグラフェンナノリボンのエッジ構造は、ジグザグ型に近い構造を支配的にとることも明らかになった。研究グループでは「このような架橋グラフェンナノリボンをウエハースケールで合成した結果は、世界で初めて」としている。

 さらに研究グループは今回の研究成果について、「これまで基礎研究に限定されてきたグラフェンナノリボンの研究を実際のデバイス応用へと展開する非常に大きな貢献が期待される。合成したグラフェンナノリボンが基板から浮いた構造をとっているため、ナノスケールでの機械的振動が可能であることから、グラフェンナノリボンの電気、光、機械的特性を合わせた新概念デバイスの実現に向けた研究の進展が期待される」としている。また、グラフェンナノリボンがジグザグ型に近いエッジ構造をもつことから、ジグザグエッジに局在することが理論的に予測されている特殊なスピン状態を利用したデバイス開発への貢献も期待されている。


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